소냐: 오조, 리 화이트머, 벤 슬레이터 *, 리처드 카터로.

영국 왕립학회 데이비드 패러데이 연구실, 주소: 영국 런던 알베르마 거리 2 1 호, 우편번호: w 1s 4bs.

2006 년 4 월 25 일 5438+0 을 받았습니다. 수락, 2006 년 6 월 25 일 5438+0

요약

원자 시뮬레이션은 완전히 다른 두 가지 문제, 즉 (1) 성장 탄산칼슘과 성장 억제제, 원자 규모에서 작동할 수 있는 비석과 (2) 외부 표면의 성질, 그리고 이러한 반응물이나 산물을 표면에 올려놓는 방법을 연구하는 데 사용되었습니다. 첫 번째 연구에서, 우리는 모노 포스 폰산 염 성장 억제제가 점점 더 수면 위로 떠오르는 방해석의 조립을 어떻게 파괴하는지 연구했다. 우리는 비틀림과 막힘을 강조하는 성장 억제 메커니즘을 증명했고, 독성은 돌이킬 수 없는 결합으로, 비틀림을 방지하고 부근의 불순물을 제거하기 위해 부위에 가깝다. 둘째, terasaki 가 제안한 두 가지 모델 (오스트레일리아 terasaki, Williams Motor, Micro 43 (1994) 337) 이 안정적이며 선명한 입체 화학적 성질을 지닌 외부 표면을 제공한다는 것을 증명했습니다. 교통 문제를 평가하기 위해 우리는 프로브 분자 벤젠을 사용하여 에너지 장벽의 외부 표면과 내부 표면으로 직접 이동합니다. 우리는 옆집이 몸보다 작다고 생각하는데, 분자 역학 반경이 상대적으로 작고 세율이 결정된다는 것을 시사한다. 운송 과정에서 동도국에서는 중간 또는 결정체 부피가 될 것이다. -응? 200 1 년 편집 과학 및 기타 의학 과학, 에스웰사 SAS. 판권 소유

키워드: 컴퓨터 시뮬레이션; 방해석 비석

1. 소개하다

점점 더 많은 컴퓨터 시뮬레이션 기술이 고품질의 원자 간 상호 작용 잠재력을 바탕으로 결정체 성장과 각종 재료의 핵에 대한 기본적인 문제에 대한 새로운 견해를 제공하고 있다. (윌리엄 셰익스피어, 원자, 원자, 원자, 원자, 원자, 원자, 원자, 원자, 원자) 최근 정적 에너지 계산과 고전 분자 역학은 시간 포함 및 시간 제외 결정 표면을 단독으로 또는 함께 탐색하는 데 사용되었습니다. 그 중에서도 원자 방법이나 심지어 분자역학을 사용하여 이 모델을 기반으로 하는 고체 분야에서 시뮬레이션 비용이 일반적으로 초선형적인 규모로 증가한다는 것이 더 기본적인 문제다. (윌리엄 셰익스피어, 원자, 분자, 분자 역학, 분자 역학, 분자 역학, 분자 역학, 분자 역학, 분자 역학) 이는 시뮬레이터가 제한된 길이와 시간 범위 내에서 차원 기반 시스템 조사 및 사용 가능한 리소스 계산을 탐색하는 것을 제한합니다. 다음 두 가지 경우, 몬트캐롤이나 분자역학을 직접 사용하든, 우리가 논의한 현상의 시간 범위를 시뮬레이션하기 어렵고, 조합 에너지 감소 방법을 분자역학과 결합한다. 두 경우 모두, 우리는 원자의 이완에서 0 순력으로의 완화와 같은 지역 이미지 공간 효율성과 엄격한 에너지 최소화 방법을 탐구하기 위해 분자 역학을 발전시켰다. (빌 게이츠, 원자력, 원자력, 에너지, 에너지, 에너지, 에너지, 에너지, 에너지, 에너지) 이러한 방법을 결합하면 문제를 해결할 수 있습니다. 그렇지 않으면 계산 방법 및 사용 가능한 자원의 과제에 직면하게 됩니다. 두 번째 문장, 우리는 최근 방해석 표면 성장 억제 메커니즘 연구의 결과를 설명 하 고, 세 번째 문장, 우리는 제올라이트 표면의 물리적 특성과 전송 특성을 공부 했습니다.

2. 모노 포스 폰산 염 억제제 이온은 탄산 칼슘 (1014) 결정의 성장을 억제한다.

2. 1. 배경 및 방법

원자 힘 현미경 (AFM) 과 같은 방해석 결정체의 성장을 억제하는 실험 기술을 광범위하게 연구했다. 예를 들어, 가장 효과적인 성장 억제제를 얻는 데 특별한 관심이 있다면 방해석 기름관과 물 처리 시스템을 형성할 수 있습니다. 농축 성장 억제제와 결정체 입자의 크기와 형태에 미치는 영향 사이의 관계를 분석해 억제제의 관능단, 표면의 완전한 핵방해석, 숙주 국가 간의 복잡한 관계를 밝혀냈다 [2]. 원자력현미경 기술은 성장억제제가 존재하고 존재하지 않을 때 성장표면 방해석 균형의 장관 이미지 [3,4] 를 제공한다. 이러한 방법들은 이 논단을 지지하기 위해 대량의 현상학 증거를 제공하지만, 실험의 대비 효과로 볼 때, 분명히 핵 인터페이스에는 미시적 성장 메커니즘이 있어서 해결해야 할 것이 분명하다. BCF 모델 개발 [5] 및 응용 연구 이 문제는 매우 중요한 이정표입니다. 이러한 방법은 결정체 조립을 예측하는 방안을 제공하지만, 모형상의 이유로 마이크로성장 주식의 특징이 명확하지 않고 계단식 논을 억제하는 방법을 예측할 수 있으며, 벽걸이와 비틀림의 간섭은 직관에 그치지 않는다. 기계적 세부 사항을 해결하기 위해 일부 작가들은 이미 원자 수준에서 원자 시뮬레이션을 사용했다. De leeuw 등 [6, 7] 은 방해석의 성장, 형태, 결함 화학, 용해 특성에 초점을 맞춘 일련의 종합 연구를 보고했다. Rohl 등 [8] 계산을 통해 황산 플루토늄의 성장 억제 작용을 연구하고, 쌍포스 산염 결정체의 성장에 어떤 영향을 미치는지 현장에서 시연했다. 한편 Nygren 등 [9] 은 이포스 폰산 성장억제제가 방해석에 미치는 영향에 대한 연구 보고서를 발표해 비틀림 사이트를 차단하는 것이 중독이 가장 많은 성장난연 메커니즘이라고 밝혔다. 우리는 디포스포네이트와 일련의 모노 포스포네이트를 디콘 볼 루션 제로서의 역할과 포스 폰산 그룹의 억제 효율을 기대하기 위해이 연구를 확대했습니다. 방해석의 형태는 온도, pH 값, 과포화의 강한 영향을 받는 것으로 알려져 있지만, 결정성장을 일으키는 것으로 확인된 제품 성능 억제제는 억제제, 입체화학, 기하학의 유효 전하이다. 단계별 성장은 특히 흥미롭다. gratz 와 Hillner [3 3,4] 가 시간구분 AFM 을 설립했고 억제제 HEDP (특허성장독은 공업에서 광범위하게 사용됨) 가 단계별 우위를 점하고 있기 때문이다. 가장 안정적인 표면 방해석 (1 0. 14) 은 유용한 계단 (그림 14) 을 보여 주며, 발코니와 반대되는 grfig 에 경의를 표하는 둔각입니다 1. 느리거나 빠른 방해석 (1 0. 1 4). 1 모니터

느린 강화와 B 는 급성 단계를 가리킨다.

표 1

펜타 포스 폰산 이온 (federonic acid ion) 을 바탕으로, 이 방면의 일을 전개하였다.

[(po3) pH 값] 스텝 예각이 형성됩니다. 원자력 현미경도 느린 단계가 더 빠르고 날카로워진다는 것을 보여준다. 따라서 우리는 상호 작용 억제제와 이 단계를 고려했다. 가장 빠른 성장 단계인 느린 단계는 가장 강한 성장 억제 작용을 할 것이기 때문이다. 펜타곤산염을 근거로, 이곳의 작업은 표 1 에 열거되어 있다. Hemp, sand control scheme, pemp 는 Nygren 등의 비스포스포네이트 단일 교체 유사체입니다. HEDP 와 PMP 는 실험 억제제 연구에서 모두 보도되었기 때문에 관찰된 효과와 계산 결과를 증명할 수 있도록 연구했다. 분명히, 이 분자들은 관련이 없는 물리적 성질을 가지고 있으며, 전자를 강하게 빨아들이거나 전자기단을 주는 존재로 인해 이 모든 분자들이 서로 다른 전하 분포를 갖는 것은 숨겨진 특징이다. 이 모델의 흡착 억제제는 방해석 표면에 위치한다. 3 차원 및 정전기 요인과 그 역할, 그리고 성장에 대한 억제작용에 대해 이야기해 보겠습니다. 방해석의 구조는 pavese 등 [10]; 이 힘장은 껍데기 모형을 사용하여 고극성의 탄산산소 원자를 묘사한다. 억제제는 분자 역학의 힘 필드 cvff 다이어그램으로 설명됩니다. 2. 이 그림에서는 시뮬레이션 전략을 보여 줍니다. 단계 1 은 형상 최적화 불순물로 현장 근처에 있습니다. 두 번째 단계는 탄산 칼슘 장치 옆의 불순물을 최적화하는 것이다. [1 1] 여기서 대화식 방해석 표면과 억제제는 스케일 cvff 조항이 있는 것으로 설명됩니다. 참고 자료에는 포괄적이고 상세한 힘장이 있다. [12]. 표면에서 수치 시뮬레이션은 장건동 [13] 의 프로그램을 사용하여 수행되며, 표면에서 시뮬레이션된 단위는 두 영역으로 구분됩니다. 아래층은 고정되어 있고, 상층은 기계 평형에 이완되어 있다. 그 중에서도 표면에서 4,000 개의 이온이 두 방면에서 반복적으로 묘사되었다. 포괄적이고 상세한 시뮬레이션 조건은 [12] 에서 찾을 수 있습니다. 우리는 이미 각종 시뮬레이션을 진행했지만, 여기에 집중된 메커니즘에 따르면, 기본 조건에 따라 Nygren 은 방해석을 포함하는 가장 효과적인 단계 조립임을 보여준다. (윌리엄 셰익스피어, Northern Exposure (미국 TV 드라마), 과학명언) 우리가 연구하는 과정은 Nygren 과 정확히 동일하며 그림의 도식도에 의해 설명됩니다. 2. 본질적으로, 시뮬레이션 과정은 한 걸음 조립 메커니즘을 따라잡을 수 있지만, 포스 폰산은 연구 중이며 불순물로 지면 옆에 놓여 있다. 그런 다음 이 설정은 기하학적으로 최적화되고 결합된 포스 폰산 옆에 배치되는 탄산 칼슘 전하 중성 체인이 추가됩니다. 에너지를 탄산칼슘 블록과 결합한 다음 결합력과 에너지, 또 다른 탄산칼슘 단위, 방해석 비틀림을 계산하고 비교합니다.

2.2. 결과

표 2 에서 우리는 모든 포스 폰산 이온이 탄산 칼슘 원료의 결합을 크게 감소시킬 수 있다고 추론 할 수 있습니다. 이 결과는 불안정한 한 단계 조립 과정으로 해석될 수 있는데, 이를 바탕으로 순전히 정력적인 고려로 우리는 강화 조립 과정이 밋밋할 것으로 기대한다. 우리가 지금 구속력의 상대적 정도를 연구한다면

표 2

결합 에너지의 계산 탄산칼슘 단위는 필연적으로 비틀어질 것이다. 웹 사이트에는 어두운 빛 강화 (10. 14) 표면의 adions 이온 결합 에너지 (kjmol- 1) 가 포함되어 있습니다.

에너지, 우리는 가장 불안정한 이온이 대리 HEDP 종이라고 생각하는데, 이것은 잘 알려진 상당히 강한 성장저항제이다. 모노 포스 폰산 염 종은 1 단계 조립을 방지하는 데 효과적이지 않습니다. 이는 실험 결과와 일치합니다. 놀랍게도, 비교적 거대한 PMP 원시인들은 가장 효과적인 억제제로 여겨지지만, 비록 3 차원이지만 그리 무겁지는 않다. 한 가지 가능한 설명은 벤젠이 탄산 칼슘 단위의 반발력을 피하기 위해 1 단계 조립 캐리어에 수직인 것으로 확인된다는 것입니다. 이는 pemp 보다 대량의 메틸기가 더 강하게 밀어내는 것입니다. 칼슘 이온이 디 히드 록실 그룹에 끌리기 때문에, 큰 결합 에너지의 DMP 가 생산된다. 마리화나와 HEDP 사이의 격차는 한 종은 포스 폰산 에스테르 그룹이고 다른 한 종은 두 가지이기 때문이다. 게다가, 정전기의 우세로 인해 탄산칼슘 점유율은 결합 에너지 방면에서 비교적 나쁘다. 더 일반적인 관찰은 이러한 긴 디 포스 폰산이 모노 포스 폰산보다 크다는 것입니다. 즉, 방해석 성장 사슬과 꼬임 사이의 유리한 정전기 상호 작용이 현재 더 효과적이며, 비스포스폰산은 탄산 칼슘 성장 사슬의 결합 에너지를 감소시킵니다. 우리는 또한 이러한 결합이 용제의 에너지, 탄산칼슘 단위, 포스 폰산 단위 등을 고려하지 않을 수 있다는 점도 알아차렸지만, 최근 계산 [1 1] 은 여기서 고려되는 모든 독물에 대해 순에너지와 결합해 탄산칼슘 단위, 즉 흡열, 즉 금액을 증가시켰다는 것을 보여준다. 따라서, 텅스텐의 단계는 실험적인 조준이 될 것으로 예상된다. 사실, afmwork 의 gratz 와 Hillner, 4] 에서 이 현상을 확인할 수 있는 것은 둔한 단계의 장점이 HEDP 농도의 기능성 영향제 (유효 독극물 농도 연구에서) 로 점점 더 혁신적으로 변하고 있다는 것을 보여준다.

2.3. 결론: 사각 해석 성장 억제는 요컨대, 우리의 계산에 따르면, 어떻게 미시적으로 꼬임 차단을 해석할 수 있는지를 보여 주며, 포스 폰산염이 결정체 성장을 지연시키고 알갱이 크기를 줄이는 실험 관찰을 설명할 수 있으며, 결정체 대회 이론과 원자 사이의 속셈을 참고할 수 있다.

3. 흡착 및 이동, 실리카 옥타브 제올라이트가 외부 표면에 있음

3. 1 입니다. 배경과 방법, 미공과 메조 포러스 물질의 수송 성질을 이해하는 것은 여전히 ​​이론적 기술에 대한 도전이며 촉매 산업에 매우 중요합니다. 제올라이트 블록에서 확산 연구의 많은 예가 있지만, R? Le 의 외부 표면은 분자가 교통에 미치는 영향에 대해 상세히 논의하지 않았다. 그러나, 사람들은 외부 표면에 점점 더 관심이 많아지고 있는데, 이것은 미시에서 사용할 수 있는 것으로 여겨지며, 그곳에서' 구멍 촉매' 가 가능하다. 이 개념은 특히 층상 제올라이트 재료, 특히 corma 등 [14] 에 의해 합성된 것 (예: itq2) 과 관련이 있다. 끓는 돌 표면의 전송을 시뮬레이션하기 위해서는 분명히 외부 표면 모델을 만들어야 합니다. 필요한 조건을 설명하는 연구가 많지만, 특히 끝이 이온 산화물로 안정화될 수 있습니다. 예를 들어, 끓는 돌의 화학적 성질을 고려하지 않으면 같은 조건을 직접 적용할 수 없습니다. 정확한 표면 단말기를 개발하는 것은 이 과정의 교재만큼 쉽지는 않으며, 보도와 연구가 부족하여 방해를 받고 있으며, 이러한 보도와 연구는 표면 미공 구조의 분류 종료 문제를 해결할 수 있는 것으로 여겨진다. 특히 원자력 현미경 (예: nasal mound 등의 가스실 [15]) 과 고해상도 현미경 (예: terasaki 등의 [16]) 을 참조하십시오. 다음 섹션에서는 실리카 8 면 제올라이트 결정에 대한 연구와 외부 표면에서의 벤젠 이동에 대해 설명합니다. X, y 제올라이트 및 NaY 그림에서 벤젠의 이동 특성. 3. Terasaki [1] III 표면에 권장됩니다. 그것은 이미 광범위하게 연구, 실험, 시뮬레이션을 받았다. 앞서 [17] 에서 연구한 실리콘 팔면 비석 (1 1 11) 면의 가능한 종료, 흡착된 벤젠이 표면에 있다고 보도했다. 여기서는 또 다른 종단점 (terasaki [1] 이하 유형 III) 을 설명합니다. 여기서 고품질 고해상도 데이터 [1] 는 종단도를 지원합니다. 3. 이 종료는 이전 연구와는 달리 이전 연구에서 이중 6 링 (d6r) 이 표면에 표현되었습니다. 옥타브 제올라이트 형태는 주로 (1 1 1) 면 위주로 국내외 확산시키고 결정체는 (1 1) 만 통과한다 이 방법의 전체 세부 사항은 다른 곳에서 찾을 수 있습니다 [18]. 우리는 쉘 모델 잠재력 [19] 을 사용했는데, 이는 광범위한 순수 실리카 마이크로공 구조를 복제하는 데 성공했다. 또한 표면의 수산기와 Schroeder [20] 의 매개변수 보고서를 고려하여 분자간 및 분자 내 상호 작용의 수산기를 묘사했습니다. 벤젠 분자는 Hansen 등 [2 1] 으로 인해 forcefield 에 의해 불리지만, 장건동이 묘사한 소프트웨어를 사용하기 전에 이 문장 중 ***8 층을 사용했는데, 이 중 4 명은 정기적으로 기하학을 대량으로 보유하고 나머지 4 층은 최적화되었습니다.

3.2. 그 결과 다양한 분자역학과 에너지 최소화 기술을 이용하여 외부 표면의 최적 흡착 부위를 찾았고, 우리는 비슷하지만 정확히 동일하지 않은 세 개의 가능한 부위를 파악했다. (데이비드 아셀, Northern Exposure (미국 TV 드라마), 에너지명언) D6r 의 존재로 인해 III 형 서피스는 I 형 서피스보다 더 들쭉날쭉하고 d6r 은 12 원환 (Sir) 으로 둘러싸여 있습니다. 표 3 은 최적의 조합이 유형 III 표면을 찾을 수 있음을 보여 주며 유형 I 표면도 비교합니다. 넷째, 흡수 부위의 위치를 ​​설명하십시오. 흡수부분 발견에 가장 불리한 12 멤버 (선택 3) 는 이전에 대량으로 발견된 30.3 kjmol- 1 [17] 과 매우 유사합니다. 두 번째로 가장 안정적인 위치는 d6r (옵션) 보다 높고 에너지 판단은 Mr. 600 이 찾은 것과 비슷하며 I 형 면에서 볼 수 있습니다. 가장 중요한 것은 최적의 흡수점이 d6r 보다 낮고, 6 링이 하나 이상 있고, 부분적으로 4 링을 초과하는 것을 발견한다는 것이다 (선택적 2). 결합은 이 사이트에서 매우 유사하다는 것을 발견할 수 있다. 소수의 사람들만이 비교 사이트 bulk.what 보다 낮고, 특히 흥미롭다. 이런 결과에 대해서는 이미 관찰한 두 가지 다른 단말기가 있다. 고해상도 전자현미경 [1] 에는 완전히 다른 흡수점이 있어 지속 확률이 다르다. 제약 최소화 방법으로 계산된 에너지 전달은 벤젠, 12 멤버 전달입니다. 벤젠 분자 중심의 의사 원자는 직교 z 좌표처럼 보이는 수직 표면에 고정 변위를 유지하며 벤젠 고리 중심의 의사 원자를 중심으로 자유롭게 회전할 수 있습니다. 최대 에너지 장벽 마이그레이션이 12 멤버 외부 표면을 통과하는 순서는18KJ Mol-1입니다. 이 값은 I 형 지표수의 발견과 일치하며, 앞서 언급했듯이 약 13 kJ mol- 1 저능비 케이지로 결정체 체내에 사전 스택 이동 기술을 채택하고 있습니다.

3.3. 결론: 제올라이트 표면

이러한 결과는 확산 과정이 결정체에 들어가거나 떠날 때 산리산염이 12mr 에 가깝다는 것을 보여준다. 이는 양국이 관찰한 단말기와 비슷하지만 가장 중요한 것은 3 1 kjmol- 1 보다 훨씬 낮다는 것이다. 그러나 세 번째, 표면적으로 보면 살아 있다.

표 3

히드 록시 팔면 제올라이트에서의 벤젠 흡수 에너지 계산

(1 1 1) 표면

위치 흡착 에너지 (kjmol- 1)

그림。 4. 공사 현장 III 형 팔면 비석 (1 1 1) 표면의 흡착을 최적화합니다. 정점 뷰. 그 때, 6/4 음성 위치의 벤젠은 벤젠의 농도가 모든 6/4 음성 위치를 가득 채울 수 있을 때까지 전체적으로 비교될 것이다. 표면에 평행한 확산은 관찰된 덩어리보다 약간 빠르며, 비슷한 과정에서 외부 표면에서 첫 번째 초로의 확산은 덩어리보다 빠르며, 그 반대의 경우도 마찬가지입니다. 즉, 지면에 수직인 것입니다.

4. 일반 토론

이에 따라 컴퓨터 시뮬레이션 기술의 위력은 여기서 분명하게 드러날 뿐만 아니라 복잡한 미시 과정을 고찰할 수 있어 표면적으로 광범위한 연구 자료를 연구할 수 있다. 우리의 연구결과에 따르면 방해석 표면의 핵작용은 다양한 포스 폰산염 첨가제의 도입을 늦출 수 있다. 사실, 이 계산은 또한 원자 힘 현미경으로 HEDP 가 모액에 추가되는 것을 관찰한 들쭉날쭉한 물체의 존재에 대한 합리적인 설명을 제공합니다. 게다가, 우리의 연구결과에 따르면 끓는 돌의 외부 표면에는 뚜렷한 물리적, 화학적 성질이 있어 비교적 크다. 이러한 특성은 실험적인 방법으로 확립 하기 어렵지만, 모델은 여기에, 우리는 특징적인 표면 문장 탐험 하자. 흡착의 결과는 일종의 흡착물에 한정되어 있지만, 우리 모형은 다양한 흡착을 탐구하고, 시약 및 산물, 부산물이 결정체를 통해 전송되는 것을 계발적으로 추론하는 데 사용될 수 있다.

정식으로 감사를 표하다

S.a.o 와 l.w. epsrc 의 후원에 감사드립니다. L.w.b.s. 와 c.r.a.c terasaki 교수가 제공한 고해상도 이미지 분석 단위 (1 1) 에 감사드립니다. 현지 컴퓨팅 리소스 및 MSI 제공 시각화 소프트웨어를 제공하는 epsrc 에 감사드립니다.